西迁右翼
在科尔沁部已投入后金阵营、内喀尔喀五部覆灭的情况下，皇太极开始向林丹汗的察哈尔部渗透。察哈尔部的八个鄂托克中，奈曼和敖汉夹在林丹汗和皇太极势力之间，他们为缓解两者间的对立关系，甘愿充当调停者角色，于是在1627年初派绰尔济喇嘛去沈阳与皇太极议和。皇太极不仅暗示两鄂托克归顺后金，还要求直接与林丹汗通使。林丹汗知道了自己的两个鄂托克通款后金的事实后，不但没有理解他们的良苦用心，反而讨伐奈曼、敖汉，奈曼、敖汉不堪林丹汗的压力，于1627年六月背叛林丹汗，归附后金，并与皇太极订立盟誓。[17]
随后，林丹汗离开辽河套，踏上西迁之路。关于他西迁的原因，有以下几个：首先是因为他在左翼已众叛亲离，再加上后金兵锋正盛，被迫选择西迁；其次是利用右翼力量薄弱之机，兼并诸部，恢复蒙古大汗的共主地位；第三是当时察哈尔部与明朝贸易的据点广宁已经失陷，林丹汗想通过兼并右翼诸部以将明朝给右翼的丰厚“市赏”据为己有。[18] 1627年十月，林丹汗以察哈尔部八鄂托克之一的多罗特留守故地，率数万众西迁。[19]
右翼诸部果然不是林丹汗的对手，林丹汗以秋风扫落叶之势击溃了驻牧于宣府外元上都故地的哈喇慎部和定居于归化城的土默特部，很快在右翼立足。经过数次战役[20] ，林丹汗在1628年底平定右翼地区，驱逐了顺义王卜失兔（土默特俺答汗之孙），并废除了济农额璘臣（济农是达延汗所设置的代表大汗管理右翼的世袭官职，驻鄂尔多斯，到林丹汗时已实际独立），结果右翼诸部相继归附后金。另一方面，留守于辽河套的察哈尔部也开始瓦解，不仅奈曼、敖汉两鄂托克投靠后金，阿喇克卓特也步其后尘而降金，浩齐特、乌珠穆沁、苏尼特三鄂托克则北上投奔漠北外喀尔喀硕垒台吉（后来的车臣汗）处。1628年二月，皇太极一征察哈尔，到九月时吞并了察哈尔及哈喇慎之故地。林丹汗仅据有宣府边外以西的河套和土默川一带。
此时，林丹汗与明朝的关系也在恶化中，他西迁的一个重要目的就是获得右翼所拥有的“市赏”，但明崇祯帝即位，“尽革其赏”，林丹汗派去索赏的大臣贵英恰也被明军所杀。因而林丹汗于1628年六月大举入侵大同，杀死明朝军民数万人，差点攻占大同城。[21] 明朝本欲以右翼诸部抵御林丹汗，但到1628年底时右翼地区被林丹汗平定，明朝不得不于次年恢复“市赏”。尽管如此，林丹汗仍于1631年和1632年侵犯明边。1631年十一月，林丹汗东征西拉木伦河，侵袭已降金的阿鲁科尔沁达赉楚琥尔牧地，带走了塞棱阿巴海的部众。皇太极亲率2000名精锐骑兵赶来，林丹汗早已撤走。此外，他还杀了漠北外喀尔喀诸部派到右翼的使者，引起漠北诸部的恐慌。[22]
败亡青海
林丹汗西迁以来，虽然取得一些军事胜利，但却得罪了大多数蒙古封建主，使他陷入孤家寡人的境地，离统一蒙古的梦想也越来越遥远。当时漠西和漠北原本就不臣服林丹汗，漠南诸部则在林丹汗的打击下纷纷东投后金。林丹汗虽获得富庶的右翼故地，但因为战争，“畜牧匮乏”[23] ，各部流离失所。加上“塞外霜早, 颗粒无收兼厉疫盛行”[24] ，蒙古诸部几入绝境。而各部的抵抗也大大削弱了察哈尔部本身的力量：“插（察哈尔部）之疲甚、饿甚、穷甚”[25] ，其兵员严重减耗，“插有马约备仅收四万，插众不满五万”。[25]
皇太极看准这个机会，决定发动对林丹汗的决战，彻底征服漠南蒙古。1631年四月，皇太极就已经准备讨伐林丹汗，在科尔沁部的劝说下推迟。1632年三月，皇太极第二次远征察哈尔林丹汗，传令归顺后金的蒙古各部速
率部来会。四月，科尔沁、扎鲁特、巴林、奈曼、敖汉、喀喇沁（哈喇慎）、土默特、阿鲁科尔沁、翁牛特、阿苏特等部的台吉会于西拉木伦河岸，总兵力约10万。此时，镶黄旗两个蒙古人偷马逃出，将大军压境的消息报告给林丹汗。当时林丹汗驻帐于宣府边外，听说后非常震惊，于是率众西奔。皇太极分兵三路穷追林丹汗41天，五月下旬进驻归化城，得知林丹汗已渡黄河而去。遂停止追击，经宣府、张家口返回。途中收拢了林丹汗所遗部众数万人。[26]
林丹汗亡命青海，逃难过程中部众大量流失，1633年四月，两翼大总官塔什海、虎鲁克寨桑投降后金。六月，巴达西寨桑等5个头目率千余户投降。同时又缺少粮食，甚至到了“杀人易食”的地步。[27] 1633年，林丹汗五次攻掠明边，1634年，更是连续在三、四、五月出兵，闰八月甚至和洪承畴交手，都是为了获得粮食。他在青海时，与漠北外喀尔喀的绰克图台吉（却图汗）、西藏的藏巴汗、康区的白利土司月顿多吉结盟，因为他们都不信仰黄教，所以被称为“反黄教联盟”。[28] 林丹汗试图利用这个联盟东山再起。可是天不假年，就在1634年夏秋之际，林丹汗因天花死于青海大草滩，结束了叱咤风云的一生。
后代降金
林丹汗病故后，林丹汗的遗孀们及他的儿子额哲率领余部自青海大草滩返回河套地区，漠北外喀尔喀的车臣汗硕垒致函额哲，希望他移帐漠北。[29] 这时，皇太极于1635年二月命多尔衮、岳托、萨哈廉